Lasing and Bose-Einstein condensation in plasmonic lattices at weak and strong coupling regimes

Abstract

Plasmonics takes advantage of the coupling of light to charge oscillations in metals, which enables breaking the diffraction limit and confining the optical fields in sub-wavelength volumes. The extreme field confinement can greatly enhance the light-matter interaction of photons and quantum emitters, such as atoms and molecules. In this dissertation, I have studied metal nanoparticles arranged in regular two-dimensional lattices, combined with organic dye molecules. The aim is to study strong light-matter interaction as well as lasing and condensation phenomena in these plasmonic lattices. I have fabricated the nanoparticle arrays with electron beam lithography that allows precise control of the shape and size of the nanoparticle, and periodicity and geometry of the lattice. Optical modes of the plasmonic lattices are characterized by white light transmission and reflection measurements. Angular and spatial distribution of the photoluminescence intensity is measured, together with the corresponding spectra, under optical excitation of 50 fs laser pulses. I have developed a rate-equation model to understand the dynamics of stimulated processes. In Publication I, we show strong-coupling between the lattice modes and the molecular excitations. Lasing action in both bright and dark modes of the plasmonic lattice is demonstrated in Publication II. In Publication III, we probe the dynamics of ultrafast laser pulse generation and observe a modulation speed of more than 100 GHz. The pulse build-up time and pulse duration is measured with a double-pump spectroscopy technique that utilizes the non-linearity of photoluminescence at the lasing threshold.In Publication IV, we demonstrate Bose-Einstein condensation of excitations in the plasmonic lattice, the first realization of condensation in plasmonic systems. We establish a measurement scheme that provides a direct access for observing thermalization and the accumulation of macroscopic population to the energy ground state. The scheme utilizes open-cavity character and propagating modes in the plasmonic lattice. Thermalization is explained with recurrent absorption-emission cycles in the dye molecules forming a thermal bath, in the weak coupling regime. In Publication V, we achieve a Bose-Einstein condensate of strongly-coupled lattice plasmons. This condensate is hundred-thousand fold brighter in luminescence intensity compared to the first one. We observe a distinct thermalized population distribution extending over one decade, in time integrated luminescence signal. Multiple condensation peaks are observed at the lowest energy states with a thermal tail at higher energies that follows Maxwell-Boltzmann distribution at room temperature (333 K). The thermalization occurs in a 200 fs timescale, which is explained with stimulated processes and strong coupling. Room-temperature operation, significant robustness and high luminescence of the samples provide an excellent platform for future studies of luminous driven-dissipative condensates, non-equilibrium quantum dynamics and topological photonics.

Plasmoniikka hyödyntää valon kytkeytymistä elektronien värähtelyihin metallisissa nanorakenteissa mahdollistaen sähkömagneettisten kenttien keskittämisen valon aallonpituutta pienempiin tilavuuksiin. Energian lokalisaatio vahvistaa merkittävästi valon ja materian vuorovaikutusta. Tässä väitöskirjassa tutkin metallisia nanopartikkelihiloja, jotka on päällystetty kerroksella väriainemolekyylejä. Tavoitteena on tutkia hilan optisten muotojen ja molekyylien vahvaa kytkentää, sekä laserointia ja kondensoitumista. Olen valmistanut nanopartikkelihilat elektronisuihkulitografialla, joka mahdollistaa yksittäisen nanopartikkelin muodon ja koon, sekä hilaperiodin ja geometrian tarkan kontrolloinnin nanometrimittakaavassa. Karakterisoin hilan optiset resonanssit transmissio ja reflektio- mittauksilla. Mittaan näytteen säteilyintensiteetin paikka- ja kulmajakauman, sekä vastaavat luminesenssispektrit, kun fluoresoivaa väriainetta viritetään 50 fs mittaisilla laserpulsseilla. Mallinnan näytteessä tapahtuvia stimuloituja prosesseja rakentamallani tasapainoyhtälömallilla. Julkaisussa I näytämme vahvan kytkennän hilan optisten resonanssien ja molekyylien välillä. Julkaisussa II saamme näytteen laseroimaan sekä hilan kirkkaassa että pimeässä resonanssimuodossa. Julkaisussa III tutkimme laseroinnin dynamiikkaa ja saavutamme yli 100 GHz modulaationopeuden, jolla kehittämämme hilalaser säteilee pulssin, sen jälkeen kun se on viritetty. Hyödynnämme dynamiikan tutkimuksessa spektroskopiatekniikkaa, jossa systeemi viritetään kahdella perättäisellä laserpulssilla, joiden erotusta ajassa voidaan säätää. Julkaisussa IV demonstroimme ensimmäistä kertaa maailmassa Bosen-Einsteinin kondensaation plasmonisessa systeemissä, ja se esiintyy huoneenlämpötilassa. Pystymme mittaamaan luminesenssispektrin evoluution paikan funktiona, jossa näemme näytteessä virittyvien kvasipartikkelien termalisoitumisen sekä makroskooppisen populaation muodostumisen alimmalle energiatilalle. Kvasipartikkelit ovat osittain valoa ja osittain elektronien värähtelyä nanopartikkeleissa. Termalisoitumisen eli Bosen-Einsteinin statistiikan mukaisen termisen tasapainotilan saavuttamisen tekee mahdolliseksi edestakainen emissio-absorptiosykli väriainemolekyyleissä. Julkaisussa V saavutamme Bosen-Einsteinin kondensaatin vahvan kytkennän alueella. Tämä kondensaatti säteilee satatuhatta kertaa kirkkaampana kuin ensimmäinen kondensaatti. Mittausten perusteella termalisaatio tapahtuu ultranopeasti 200 fs aikaskaalassa, mikä selittää sen, että Bosen-Einsteinin statistiikan mukainen tasapainojakauma näkyy aikaintegroidussa signaalissa. Tämä siitäkin huolimatta, että ilman väriaineen vahvistavaa vaikutusta kvasipartikkelit hajoavat ja vuotavat valona näytteeltä ulos jopa alle 100 fs ajassa. Toiminta huoneenlämpötilassa, kondensaatin kirkkaus sekä näytteen kestävyys luovat erinomaisen alustan säteilevien kvasipartikkelikondensaattien, kvanttidynamiikan sekä topologisen fotoniikan tutkimukselle.